Des sources médiévales, commentées par les érudits du XIXe et du début du XXe siècle, suggèrent l'existence d'une église paroissiale sur le site de Saint-Fraimbault dès le haut Moyen Âge, hypothèse par ailleurs étayée par la découverte en 1854 et 1907 de plusieurs sarcophages aux alentours. Cette première église aurait ensuite été supplantée par celle de Saint-Georges-de-la-Couée, peut-être dès le Xe ou XIe siècle.

La chapelle actuelle conserve d'importantes parties d'un édifice du XIe siècle, notamment la partie est de la nef et l'abside en cul-de-four, éclairées de baies romanes très allongées, caractéristiques de cette période. L'autre partie de la chapelle (portion ouest de la nef et pignon) est reconstruite à la fin du XVIe ou au début du XVIIe siècle, comme le suggèrent les armes de la famille de Maillé, seigneurs du fief de Saint-Sénard, sculptées en clef sur la porte ouest. Les contreforts, dont certains ont été repris par la suite, semblent avoir été édifiés à cette période pour consolider l'ensemble.

Une restauration, peu documentée, est réalisée en 1921, à l'occasion de laquelle sont installés les vitraux actuels.

La chapelle est entièrement restaurée en 2018 : la charpente et la couverture sont alors très largement reprises ; la nef reçoit un nouveau lambris ; le clocher est totalement reconstruit avec une couverture en bardeaux de châtaignier, conformément au dernier état existant qui possédait, pour sa part, une couverture en ardoises ; plusieurs pierres de chaînes et d'encadrements sont remplacées ; les enduits sont également restaurés à cette occasion.