Avant l'incendie de 1966, les Grands Moulin de Mayenne étaient installés sur la rive droite de la Mayenne. Ils s'adossaient partiellement au coteau. Les espaces de production étaient installés dans deux corps de bâtiment alignés, de trois étages carrés, placés perpendiculairement au cours de la rivière : le premier, d'une travée de large, couvert en pavillon, fut agrandi au sud-ouest après 1893 d'une construction en appentis ; le second, plus allongé, était surmonté d'une toiture en croupe. Il formait un seul bâtiment avec la partie, conservée aujourd'hui, dont les deux étages carrés supérieurs, aux ouvertures régulières à encadrements de pierre taillée de granite, et l'étage en surcroît étaient occupés par un ou des logements : en témoigne la présence aux fenêtres de garde-corps en fonte. D'après le plan des Ponts et Chaussées de 1893, la construction plus basse faisant retour au nord-est servait aussi d'habitation. Le bâtiment d'un étage, à plan triangulaire, qui s'y appuyait abritait les bureaux. En avant, se trouvait un édifice à ossature métallique, placé lui aussi perpendiculairement au moulin ; sa proximité avec la cheminée laisse penser qu'il était occupé par la chaufferie nécessaire au fonctionnement de la machine à vapeur. Les entrées des voies d'eau qui permettaient l'alimentation des turbines sont encore bien visibles. Au nord, les deux canaux d'amenée formaient un coude. Au sud, un canal de fuite unique recueillait les eaux des deux coursiers. Une dépendance constituée de deux corps contigus à pignons couverts, établie parallèlement au moulin au sud-ouest, subsiste également, mais elle a été complètement remaniée.