Le nom de la commune est cité dans les sources à partir de la première moitié du XIe siècle, en tant que lieu de passage fréquenté sur la Loire, notamment pour les pèlerins venant de Bretagne et se rendant à Saint-Jacques-de-Compostelle.

Vers 1050, Rouaud le Bastard fonde un prieuré, à proximité de l'église actuelle, pour célébrer la naissance de son fils Robert. L'acte de fondation du prieuré mentionne la présence d'une église sous le vocable de Sainte-Marie. En 1063, l'église du Pellerin fut donnée aux moines bénédictins de l'abbaye de Marmoutier par l'évêque de Nantes, Quiriac.

En 1216, il est fait mention d'un château dont les revenus sont concédés à l'abbaye de Buzay fondée en 1135 par le duc Conan III et située à seulement cinq kilomètres du bourg du Pellerin. A l'ouest du bourg, une rue porte encore le nom de rue du Château.

En 1652, le roi Louis XIV autorise la tenue de deux foires annuelles et d'un marché hebdomadaire qui se tenait sur la place de la Cohue (actuelle place de la Mairie).

En 1768, dans son Dictionnaire des Gaules et de la France, l'abbé Jean-Joseph Expilly décrit la localité du Pellerin comme "un gros bourg situé sur la rive gauche de la Loire, à quatre lieux au-dessous de Nantes et cinq au-dessus de Paimboeuf. Il y a un port et une rade. D'assez gros vaisseaux y remontent : ceux d'un port plus considérable s'arrêtent à Paimboeuf".

Durant la seconde moitié du XIXe siècle, la vocation portuaire et commerciale du bourg, en tant que lieu de passage entre la Bretagne et le Pays de Retz, s'affirme considérablement avec l'amélioration du port et la construction des quais en bas du coteau. A partir de 1870, neuf foires annuelles se tiennent au bourg du Pellerin. En 1892, des halles sont inaugurées rue du Docteur-Sourdille. Un linteau de cheminée du XVIe siècle provenant de l'ancien château est conservé sous les halles. Véritable bourg commerçant, l'encombrement des quais et de la place de la bascule demeure fréquent lors des périodes de récolte des foins et roseaux sur les rives et îles de Loire. A proximité du bourg, les prairies y sont nombreuses et donnent d'excellents pâturages.

Au bas du côteau, plusieurs marchands de vins et spiritueux en gros (H. Peneau), débitants, cafés (Relais des Promeneurs, A la Descente de la Marine, Café de la Loire) et hôtels (hôtels du Lion d'Or et de l'Ancre d'Or) s'établissent le long des quais au tournant des XIXe et XXe siècles. Barques et calèches sont disponibles à la location pour les nombreux promeneurs, principalement nantais, venant se délasser sur les quais du bourg du Pellerin. Tout au long du XXe siècle, le développement du bourg se poursuit vers le sud.