La communauté Saint-Fraimbault est née à l'initiative de l'abbé Pierre-François Huignard, curé de la paroisse de Saint-Fraimbault de Lassay de 1840 à 1848. En 1843, il installe sur un terrain vierge acheté à quelques encablures du siège de sa paroisse des sœurs du tiers ordre de saint François, chargées de l'éducation des filles et du soin des pauvres et des malades. Il crée ainsi la Congrégation des Sœurs de l'Immaculée Conception de Saint-Fraimbault de Lassay.

Le premier édifice construit est la chapelle Notre-Dame-des-sept-douleurs, suivi par la maison des premières religieuses auparavant logées au village de Saint-Fraimbault. Cette dernière a été détruite en 2013, lors d'une campagne de réhabilitation de la maison de retraite. En 1846, un hospice attenant au logement des sœurs est édifié.

En 1862, certains lits de l'hospice deviennent communaux. La séparation entre les parties dédiées aux indigents et aux habitants des environs (hospice-même et chapelle Notre-Dame des Douleurs) est plus fortement marquée à mesure que la communauté augmente et devient en mesure de reconstruire les édifices qui lui sont dédiés. Une nouvelle maison pour les religieuses est bâtie en 1863. Deux ans plus tard, un cimetière est aménagé au nord de la chapelle Notre-Dame. Il est agrandi en 1881 et en 1932. En 1868 s'engage la construction du bâtiment Saint-Joseph (actuel bâtiment C), béni en 1870, suivie de celle du bâtiment Sainte-Anne, alors situé en retour, mais détruit en 1986 (à l'emplacement du bâtiment D).

En 1888, on édifie la chapelle du sacré cœur, située au nord du bâtiment Saint-Joseph (C). Le plan en est dressé par l'architecte Vendrion. Son chœur est orné de peintures réalisées en 1927 par le peintre Marchand de Pontmain. Le tout est démoli en 1986. Une fois cette chapelle achevée, l'actuelle maison conventuelle des sœurs est construite (actuel bâtiment A), formant l'aile nord du cloître. Ce dernier n'est complètement fermé qu'en 1904, par la construction du pavillon Saint-Jean-Marie-Vianney (actuel bâtiment B).

La grotte Notre-Dame de Lourdes, située au nord de l'ensemble, est construite en 1886. Elle est surmontée d'un calvaire commandé par les sœurs en 1879. En 1934, l'état de l'autel de la grotte est jugé trop dégradé et un nouveau y est installé.