Arrivées à Angers en 1618, les ursulines s'installent dès 1619 rue Neuve, actuelle rue des Ursules, acquérant plusieurs propriétés, dont les hôtels Bernard de la Hussaudière et Helyand de la Barre, qui datent de la 2e moitié du XVIe siècle (1 bis rue des Ursules, détruits au milieu du XXe siècle). En 1634, elles achètent l'hôtel de Sautre, datant aussi de la 2e moitié du XVIe siècle (9 rue des Ursules, surélevé au XVIIIe siècle), puis en 1637 le logis du Plessis-Baudouin, dit aussi hôtel de Goddes (2 rue des Ursules), qui porte la date 1575 sur ses deux façades et l'inscription en latin "le seigneur bénisse cette maison et tous ceux qui y demeurent", sur une des lucarnes. Les premières constructions des ursulines consistent principalement en un corps de bâtiment dans le prolongement du pavillon de l'hôtel de Goddes (4 rue des Ursules) achevé avant 1644. L'église, commencée en 1639, terminée vers 1645, est consacrée en 1651. En 1657, les ursulines acquièrent la propriété située 12 rue des Ursules : il en reste le portail du XVIIe siècle, 19 rue David-d'Angers. Dans le dernier quart du XVIIe siècle seulement prend fin l'essentiel des constructions : prolongement du bâtiment aux 4, 6 rue des Ursules avec notamment le pavillon en répondant à celui de l'hôtel de Goddes, aile en retour au n° 8, et enfin le cloître. Au tournant des XVIIe et XVIIIe siècles, l'hôtel Bernard de la Hussaudière est prolongé au nord pour une extension des réfectoire et dortoirs : des pierres déposées lors de la démolition au XIXe siècle portaient les dates 1699 et 1702. Un bâtiment de cuisine termine l'ensemble. A la suite de la Révolution, le couvent est largement démembré par le percement de la rue des Ursules (qui emporte notamment le cloître), puis de la rue du Mail. Dans le 2e quart du XIXe siècle, un bâtiment de classe est construit contre l'église. Celle-ci est restaurée en 1894 : lambris de couvrement refait, remplage de la fenêtre ouest probablement créé à ce moment. Puis une nouvelle restauration est effectuée dans les années 1980. Le chœur des religieuses disparaît avec la destruction de l'hôtel Helyand de la Barre et du bâtiment de classe au milieu du XXe siècle. L'hôtel de Goddes est aussi très remanié à cette époque.